具有近紅外(NIR)光致發光(PL)特性的金納米團簇(Au NCs)

Au金納米團簇，由于金具有良好的穩定性和金屬特性，所以科研工作者致力于使用金來制備穩定性較高的納米團簇。而Au納米團簇在不斷研究中所展示其在催化、光致發光電磁學和理論等方面的特性更是讓其具有潛在的研究意義和應用價值，金屬納米團簇的尺寸在零點幾到十納米的范圍，不同于傳統的大金屬顆粒，具有諸多的性能，主要表現在量子尺寸效應、較高的表面原子分布及高比表面積。金納米團簇具有的分子結構和的性能，在發光及催化等領域應用，受到越來越多科學家的關注。

〖研究方向介紹〗

金納米團簇具有近紅外(NIR)光致發光(PL)特性,因此Au21(S-Adm)15和Au38S2(S-Adm)20被用來揭示金納米團簇中量子產率(QY)、大Stokes位移和長PL壽命的潛在機制。兩種納米團簇都顯示出良好的PL QY。特別地，Au38S2(S-Adm)20納米團簇在900 nm處表現出明亮的近紅外發光，QY在正常溶劑(如甲苯)中15%。Au21(S-Adm)15(4%)的QY相對于Au38S2(S-Adm)20較低，這是由于不允許對稱的低激發態，與PL相比，吸收光譜的反譜位移與壓力相關。而Au21(S-Adm)15由于附近的對稱允許激發態保持了一些發射特性。

〖研究結果〗

通過研究我們在Au38S2(S-Adm)20中發現了15 %的QY，這是目前在正常溶劑和環境條件下發光的金-硫醇納米團簇中報道的高的QY。在Au21(S-Adm)15中觀測到來自附近非S1態的發射，高壓光學研究和DFT計算都證實了這一點。而且還揭示了金納米團簇中弱的帶邊躍遷和豐富的激發態躍遷/轉變是共同PL特征(如大Stokes位移和長PL壽命)的兩個基本來源。這些關于常見PL特性和增強的潛在起源的見解將有助于控制和優化金屬納米團簇中的PL。

〖圖譜文字解說〗

圖1 Au21(S-Adm)15的光學性質。(A)由單晶衍射確定的原子結構。(B)吸收光譜。(C) PL光譜(500nm激發)。(D) TCSPC軌跡。(E)瞬態吸收光譜。(F)電子躍遷和雙發射態模型示意圖。

圖2 Au21(S-Adm)15的高壓光學研究。(A)壓力依賴性吸收。(B) 2-乙基環己烷的PL光譜。 

圖3 (A) Au21(S-Adm)15的計算吸收光譜(黑色)和熒光光譜(藍色)，其中紅線表示單個激發的棒狀譜。頂部通過簡化的雅布隆斯基圖顯示了S1在基態幾何和松弛激發態幾何中的電荷差密度(CDDs)。(B)計算Au21(S-Adm)15在不同壓力下的吸收光譜和S1在0和5.0 GPa下的CDDs。

圖4 Au38S2(S-Adm)20的光學性質。(A)由單晶衍射確定的原子結構。(B)吸收光譜。(C) PL光譜(500nm激發)。(D) TCSPC軌跡。樣品溶解在甲苯中。

圖5 Au38S2(S-Adm)20的高壓光學研究。(A)壓力依賴性吸收。(B)甲苯中的PL光譜。

圖6 金納米團簇的一般PL和激發態特性

〖各種金屬納米團簇產品目錄〗

1.半乳糖修飾納米金團簇

2.甘露糖修飾單金屬納米團簇Mannose-AuNCs

3.葡聚糖修飾金納米團簇AuNCs-Dex

4.殼聚糖修飾金納米團簇AuNCs-CS

5.DBCO修飾金納米團簇

6.多肽修飾金納米團簇AuNCs-PEG-RGD

7.葉酸修飾金納米團簇AuNCs-PEG-Folate

8.炔基修飾金納米團簇顆粒AuNCs-PEG-Alkyne

9.氨基羧基功能化銀納米團簇(NH2-Ag NCs)

10.PEG修飾銀納米團簇(PEG-Ag NCs)

11.POSS-銀硫團簇(POSS@Ag NCs)

12.銀鎳合金團簇Ag4Ni2(SPhMe2)8

13.鎘摻雜金納米團簇Cd1Au(24)(PhC2H4S)(18)

14.炔和鹵素配體共同保護的高核金-銀納米團簇

15.Pd-Pt納米合金團簇

16.Au18(SG)14金納米團簇

17.金納米團簇[Au32(Ph3P)8(dpa)6]

18.Au-Ag合金納米團簇

19.Ag4Ni2合金納米團簇

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