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碳量子點(diǎn)（CDs）因具有可利用的內(nèi)在空位、的電子轉(zhuǎn)移特性、較高穩(wěn)定性和大的表面積等特點(diǎn)，可與Ru結(jié)合構(gòu)建新型催化劑。CDs中豐富的空位和功能團(tuán)（如-NH2、-COOH、-OH）將為金屬-CDs復(fù)合材料的配位穩(wěn)定提供有利的結(jié)合點(diǎn)。此外，CD在高溫處理后，通過(guò)表面官能團(tuán)之間的脫水和縮合反應(yīng)，可以形成二維碳納米片。鑒于這些特性，我們提出CD與Ru結(jié)合形成空位的Ru@CDs結(jié)構(gòu)，該材料為Ru基HER催化劑的合成提供一條潛在途徑。

我們構(gòu)建了一種以CDs為載體的Ru@CDs電催化劑。空位的CDs作為一個(gè)基底材料來(lái)錨定和捕獲Ru納米粒子，從而**了Ru納米粒子在合成過(guò)程中聚集與生長(zhǎng)。Ru@CDs表現(xiàn)出的催化性能，具有較低的過(guò)電位（在1M KOH中10 mA cm-2時(shí)為30 mV）和較小的Tafel斜率（22 mV dec-1），該催化性能可與商業(yè)Pt/C催化劑的催化性能相媲美。光譜數(shù)據(jù)和DFT計(jì)算表明，豐富的空位和Ru與CDs之間的強(qiáng)電子相互作用協(xié)同降低了中間能壘，從而使Ru@CDs電催化劑的活性較大化。

我們以空位的CDs為載體，通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱和熱解過(guò)程合成了Ru@CDs。如圖1a所示，除了約在26°的石墨C峰主導(dǎo)的寬峰外，其他指示峰與Ru（PDF#89-3942）匹配良好，這表明Ru成功地錨定在CDs上。此外，FTIR光譜峰（圖1c）表明Ru@CDs繼承了CDs的表面含氧和含氮功能團(tuán)。通過(guò)TEM觀(guān)察了Ru@CDs的形貌。如圖1d所示，Ru納米顆粒均勻地分布在來(lái)自CDs的碳納米片上。此外，圖1e中的高分辨率TEM圖像（HRTEM）清楚地顯示，Ru@CDs是由兩部分組成。0.213和0.233納米的晶格條紋與Ru的（002）和（100）平面相匹配，而0.333納米的間距則屬于石墨c的（002）平面。選擇區(qū)域電子衍射（SAED）進(jìn)一步證實(shí)了Ru和CD的共存，這與HRTEM的結(jié)果一致（圖1f）。通過(guò)能量色散X射線(xiàn)光譜（EDX）的元素圖譜（圖1g）進(jìn)一步證實(shí)了C、N、O和Ru的存在，以及這些元素在形成的Ru@CDs中的均勻分布。

圖1. Ru@CDs的（a）XRD圖；（b）XPS光譜；（c）FT-IR光譜；（d）TEM圖像；（e）HRTEM圖像；（f）SAED圖；（g）EDX元素圖譜。

如圖2a所示，Ru@CDs表現(xiàn)出強(qiáng)烈的EPR信號(hào)，這表明它們繼承了CDs的豐富空位。如前所述，CDs具有豐富的固有空位，并且在將Ru錨定到CDs的過(guò)程中，通過(guò)熱解處理可以產(chǎn)生更多的空位。因此，這些空位的存在將有助于HER催化活性。圖4b-c清楚地顯示了與Ru粉相比，Ru的3p3/2態(tài)和3d5/2峰在Ru@CDs都轉(zhuǎn)移到更高的結(jié)合能。這表明Ru和CDs組合后發(fā)生電子相互作用。此外，N 1s和O 1s的峰值在Ru@CDs也相對(duì)于原始CDs-400移動(dòng)，進(jìn)一步證實(shí)電子從Ru轉(zhuǎn)移到O和N（圖2d-e）。