黑磷具有獨特的光學和電學各向異性。這種獨特的各向異性源于黑磷結構導致的聲子色散和電子能帶結構的各向異性。因此，了解黑磷各向異性的電子和聲子性質對于在下一代各向異性納米光電子器件中的應用有促進作用。

拉曼光譜作為材料的指紋譜，可以提供聲子色散以及電子能帶結構等信息。根據拉曼選擇定則，多聲子（兩個或兩個以上的聲子）拉曼散射光譜可以探測整個布里淵區內的聲子態密度。然而，一般來說，相比于單個聲子參與的一階拉曼散射，高階拉曼散射具有**的強度。

本文采用多個激發光，得到黑磷的共振拉曼光譜，觀測到了豐富的二階和三階拉曼模。同時，由于黑磷的光學各向異性導致了雙折射效應，對不同激發光激發的拉曼模強度產生影響，文中采用特定的偏振配置消除這種影響，并結合聲子色散及其對稱性對680—930 cm-1范圍內的多聲子拉曼峰進行了指認。結果表明非布里淵區中心的聲子對黑磷的二階和三階拉曼散射有重要貢獻。本文所提出的研究高階拉曼散射的方法對研究其他各向異性材料中的共振拉曼光譜具有借鑒作用。

圖1 (a)黑磷的晶體結構; (b)聲子模的原子位移示意圖; (c)黑磷的聲子色散。

圖2   (a)偏振拉曼實驗的配置. 固定拉曼信號光路上檢偏器的檢偏方向(θs=0°), 以探測具有相應偏振方向的散射光. 通過旋轉半波片, 可以改變激發光與x軸的夾角θi ; (b)在VV(θi =0°)和HV(θi =90°)偏振配置下, 包含B1g, B3g1, Ag1, Ag2和Bg2一階拉曼模的拉曼光譜; (c)在不同波長激光的激發下, 黑磷三個主要的一階拉曼模的峰強與θi的依賴關系. 不同顏色對應不同的激發波長, 符號散點給出了峰強的實驗值, 實線給出了峰強隨θi 變化的擬合結果。

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