高量子效率的近紅外二區熒光AgAuSe合金化量子點
無機半導體量子點具有很多獨特的物理化學性質,包括尺寸依賴的熒光發射、高的發光強度、高的光物理/化學穩定性和表面易功能化等,被廣泛應用于發光二極管(LED)、太陽能電池、激光器和生物成像等諸多領域。因此,設計和合成具有高熒光量子產率(PLQY)、可調的熒光發射和良好生物相容性的量子點一直是研究的熱點。
**近紅外窗口(NIR-II,900-1700 nm)熒光由于活體組織對其光子的吸收和散射效應大大降低,在生物醫學成像和近紅外LED等方面得到了廣泛的研究。Ag基量子點(Ag2S和Ag2Se)是**的不含有毒性重金屬元素的NIR-II熒光探針。以Ag2Se為例,它具有窄的直接帶隙(0.15 eV),是一種理想的NIR-II熒光材料。然而,Ag2Se中Ag離子的高遷移率導致大量的陽離子空位和晶體缺陷,導致Ag2Se量子點的PLQY小于1%。因此,開發一種新的策略來獲得高PLQY的Ag基量子點具有重要意義。
圖1. AgAuSe量子點的結構和光學性質表征
圖2. AgAuSe量子點的變溫光譜和瞬態吸收光譜
基于此,采用合金化的方法合成了銀金硒(AgAuSe)量子點。該量子點發射峰位于978 nm,其絕對PLQY為65.3%(為目前報道的不含毒性重金屬的NIR-II量子點PLQY的記錄),發射半峰寬為90 nm,壽命為4.58 μs。結合變溫光譜,表明該量子點PLQY增強的主要原因在于非輻射躍遷的****。進一步通過瞬態吸收光譜,表征了其激子動力學過程。這種合金化策略對不同尺寸的Ag2Se量子點具有普適性,可以在820-1170 nm范圍內調節AgAuSe量子點的熒光發射光譜。這種具有無毒重金屬元素的高PLQY量子點在生物成像、發光二極管和光伏器件中表現出巨大的應用潛力。
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小編zhn2021.03.30