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光化學(xué)法制備新型氮化碳用于紅外區(qū)光催化
發(fā)布時(shí)間:2020-09-03     作者:harry   分享到:

碳氮聚合結(jié)構(gòu)用于光催化劑已被廣泛研究,然而其對(duì)太陽(yáng)光的吸收卻只能停留在可見(jiàn)光區(qū)(460nm),擴(kuò)大光催化劑對(duì)光的吸收范圍能提高對(duì)太陽(yáng)光的利用率,意義重大。

成果簡(jiǎn)介:

福州大學(xué)化學(xué)學(xué)院能源與環(huán)境光催化國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Pengju Yang, Ruirui Wang, Min Zhou and Xinchen Wang等人通過(guò)一種光化學(xué)聚合的方法制備出了一種新型氮化碳聚合物,并發(fā)現(xiàn)其對(duì)太陽(yáng)光的吸收范圍可擴(kuò)展到紅外區(qū)(735nm),在紅外區(qū)也能發(fā)揮其催化作用。相關(guān)成果以“Photochemical Construction of Carbonitride Structures for Red-Light Redox Catalysis”為題發(fā)表在國(guó)際期刊《Angew. Chem. Int. Ed》上。(DOI: 10.1002/ange.201804996

實(shí)驗(yàn)簡(jiǎn)介:利用三聚氰胺和三聚氯氰在紫外光的照射條件下發(fā)生光化學(xué)聚合,得到一種新型氮化碳聚合物。

圖文導(dǎo)讀:

  

制備方法

 

 

結(jié)構(gòu)分析:

a. HAADF(高角環(huán)形暗場(chǎng))和元素分布。

 b. 15N 核磁共振譜(黑線)和15N CPPI 核磁(參比液氨)

 c. CKX射線近邊吸收譜

 d. NKX射線近邊吸收譜

 ef.  XPS C 1sN 1s


 

 性能表征。

  1. 紫外漫反射(插圖為298k下催化劑帶隙)。
    b. 歸一化光致發(fā)光光譜。
    c. 不同波長(zhǎng)光照下光電流響應(yīng)圖。
    d. 電子順磁共振圖,光照明顯高于黑暗條件下,說(shuō)明有光電子產(chǎn)生。
    e. XPS價(jià)帶譜。
    f. 能帶結(jié)構(gòu)圖。

     

    催化活性測(cè)試。


    a.不同波長(zhǎng)光照射下催化乙醇氧化的活性比較(10 h333 K
    b. 不同對(duì)位取代基的苯甲醇氧化為對(duì)應(yīng)醛的轉(zhuǎn)化率和選擇性比較(420 nm光照,10 h333 K
    c. 不同波長(zhǎng)光照射下二氧化碳還原活性比較(1 h303 K
    d. 不同波長(zhǎng)光照下氮化碳聚合物催化CO2還原產(chǎn)生CO的時(shí)間曲線。(303K

     

    小結(jié):一系列表征證明,所制得的CN為三嗪基聚合物,這種CN具有非凡的捕光特性。光吸收范圍擴(kuò)大到735 nm,明顯優(yōu)于傳統(tǒng)PCN。在紅光照射下,CN能地催化醇的氧化和CO2的還原,效果**。這一光化學(xué)路線有望開(kāi)辟一條新的途徑,以構(gòu)建其他具有理想電子結(jié)構(gòu)和表面功能的CN基聚合物,以供進(jìn)一步應(yīng)用。

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