二維納米片的化學結構可以**地控制其性能,從而指導其應用。通過對不同聚合度的氮化碳(CN)的剝落,可以得到化學結構可調的碳氮化物納米片(CNN)。制備的CNN的電化學發光(ECL)性能得到了明顯的調節.通過加入不同的金屬離子,觀察到不同CNN在ECL猝滅過程不同。在此基礎上,利用各種CNN,成功地研制出高選擇性的ECL傳感器,無需任何標記和掩蔽試劑,即可快速檢測Cu2+、Ni2+、Cd2+等多種金屬離子。這將為開發二維富碳材料開辟前景,從而開發出性能增強的傳感器等廣泛的應用領域。
成果簡介:
東南大學江蘇省光電功能材料與工程實驗室Zhixin Zhou, Qiuwei Shang, Yanfei Shen ,Linqun Zhang, Yuye Zhang, Yanqin Lv, Ying Li, Songqin Liu, and Yuanjian Zhang通過簡單水中超聲不同溫度下合成的體相氮化碳,可成功制備具有不同化學結構和尺寸的CNNS,實現了CNNS的熒光和電致化學發光調控。相關成果以“Chemically Modulated Carbon Nitride Nanosheets for Highly SelectiveElectrochemiluminescent Detection of Multiple Metal-ions”為題發表在國際期刊Analytical Chemistry 上。(DOI:10.1021/acs.analchem.6b01062)
圖文導讀:
(A)形成完全凝聚CN的的理想反應途徑;
(B)剝離塊狀CN-T的過程(T=400、450、500、550、600、650℃)。照片:塊狀CN-T和相應的CNN-T溶液在紫外光照射下。
CNNS-400(A)、CNNS-500(B)和CNNS-650(C)的TEM圖像。
(D)CN-650和CNNS-650的XRD譜。剝離前后的比較。石墨烯的類似峰強度,表明層狀CN的成功剝離。
CNNS-400,CNNS-50和CNN-650的
(A)FT-IR;
(B)XPS N1s光譜;
(C)ECL發射光譜。
在陰極電位范圍內加入各種金屬離子后,CNNS-500(A),CNNS-650(C)和CNNS-400(E)的ECL響應。(插圖測定Cd2+(A)、Ni2+(C)和Cu2+(E)的校準曲線。)I0和I分別是加入金屬離子前后的ECL強度。
在陽極電位范圍內加入不同金屬離子后,CNNS-500(B)和CNNS-650(D)的ECL響應。(F)加入Ni2+后CNNS-500的ECL強度隨時間的變化。
(A)CNNS-500在(不)存在Ni2+的情況下的紫外-可見吸收光譜和其ECL發射光譜。
(B)Ni2+(不)存在時CNNS-500的PL時間光譜。
(C) CNNS-400在Cu2+(不)存在下的紫外-可見吸收光譜和其ECL發射光譜。
(D)Cu2+(不)存在時CNNS-400的PL時間光譜。
小結:
本文通過對不同聚合度的CN進行液相剝離,可以得到化學結構可調的CNNS。利用可調的化學結構,對CNNS的ECL進行了測試,通過內濾器效應/電子轉移和催化效應的增強作用使ECL猝滅發生了明顯的區別,從而可以區分不同的金屬離子。因此,基于CNNS家族的高選擇性、靈敏、快速的ECL傳感器被成功地用于檢測Cu2+、Ni2+和Cd2+等多種金屬離子,其檢測限分別為250 nm、1 nm和20 nm。CNNS化學結構的合理操縱,為進一步開發具有獨特選擇性檢測性能的傳感器材料提供了可能。