銀納米團簇(AgNCs)具有熒光和增強的拉曼散射等許多的性質。熱沉積形成的銀團簇在藍光(450nm ～480nm) 和綠光(510nm ～550nm) 的激發下可發出可見光波段的熒光, 而球狀銀粒子在熒光的照射下將轉變為三角狀的納米等離子體 , 而應用于多色標定。更重要的是 , 銀納米團簇在工業化學催化方面具有的應用前景。
由于 HOPG 具有易解理、穩定性好及與金屬相互作用弱等特點 , 我們已開展了以 HOPG 為襯底的銀生長研究，本文通過在大氣中加熱氧化和氬離子轟擊 HOPG 表面這兩種方法來分別改變 HOPG表面結構后再進行銀的沉積 , 并用掃描隧道顯微鏡(STM) 研究其生長過程。加熱氧化后的 HOPG 襯底出現相互交迭的凹陷 , 在隨后的銀沉積過程中 , 大部分銀在這些凹陷邊界成核。由于難于控制這些凹陷的深度及曲率半徑 , 通過此法很難得到空間分布均勻的銀納米團簇。
銀納米團簇在HOPG 表面生長方式及結論
一、銀在清潔 HOPG 表面的生長研究
如圖 1 所示。在低沉積速率下(01 25ML Π s) , 銀在臺面上表現為分形島的生長 , 而在臺階處表現為準一維的鏈狀生長( 圖1a)。在高沉積速率下(01 5ML Π s) , 我們得到了緊密排列的銀團簇 ( 圖 1b)
結論：銀團簇高度為 9 1 5 ± 2nm 。這是因為銀團簇的密度與沉積速率和擴散速率的比率成正比，也就是說, 在低沉積速率下 , 由于銀在 HOPG 臺面上有較長的擴散長度 , 不易形成緊密的銀島 ; 但在高沉積速率下 , 銀原子成核速率相應增加 , 且臺階對銀原子的限制作用也相對降低 , 所以在高沉積速率條件下 , 可以獲得大范圍內空間分布比較均勻的銀納米團簇。
二、銀在加熱氧化后的 HOPG 表面的生長
為了氧化 HOPG 襯底 , 將 HOPG 在大氣中加熱至 750 ℃并保持 2 min 。 HOPG 表面和氧氣發生反應產生很多凹陷 , 相當于增加了 HOPG 表面的臺階密度，HOPG 在大氣中被加熱至750 ℃氧化 2min 后的形貌特征。可清晰地觀察到交迭的圓坑 , 圓坑半徑從幾個納米到幾百個納米不等。圓坑邊緣的臺階高度在 3 ～ 4nm 。氧化過程主要包括兩步 : ** O 2 分子發生熱分解并優先化學吸附在HOPG 的表面缺陷處 ; 然后產生的 CO 和 CO 2 進行脫附 , 導致 HOPG 表面凹陷的產生。STM 觀察表明 , 在氧化后的 HOPG 表面上蒸鍍0 1 8 ML 的銀后 , 大多數的銀團簇聚集在凹陷邊緣 ,少量銀團簇出現在平整的臺面上 ，在60 ℃退火 7min 后發現臺面上的少量銀團簇擴散到凹陷邊緣處 , 且團簇的尺寸也變得相對均勻。
三、銀在氬離子轟擊后的 HOPG表面的生長
這里我們也嘗試用氬離子槍轟擊 HOPG 來改變其表面結構。圖 3a 為轟擊后的 HOPG 表面的形貌像 ,3b 為與圖 3a 中所示對角線相對應的線譜?？梢?, 經氬離子轟擊后 ,HOPG表面形成均勻分布的納米突起 , 高度分布為 0 1 33 ±0 1 13nm, 表面均方根粗糙度為 0 1 095nm 。圖 3c 、 3e 和3g 為在轟擊后的 HOPG 表面分別沉積了 2 1 5ML 、5ML 和 7 1 5ML 銀后的 STM 形貌像 , 圖 3d 、 3f 和 3h 是與之相對應的高度分布柱狀圖。這些結果表明 , 隨著覆蓋度的增加 , 團簇的尺寸逐漸增加 ( 從 1 1 1 nm到 2 1 9nm) , 并且大部分團簇成球狀 , 大小也很均勻。
結論：在本實驗中 , 氬離子轟擊誘導的 HOPG 表面上所形成的尺寸均勻的納米缺陷充當了銀團簇的成核中心 , 并降低了銀團簇的擴散速率。均勻分布、高密度的納米缺陷的出現 , 使銀團簇的成核密度增加 , 并相對**了臺階對銀團簇的成核及生長的影響 , 導致高密度、小尺度銀團簇的形成。
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