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我們制造了表面帶有-O和-F官能團的Ti2C MXene納米片，用于鋰氧氣電池正極催化劑獲得了的電催化活性，并利用一性原理理論計算，研究了不同表面條件下ORR/OER的反應路徑與催化活性。DFT計算表明，與Ti2CF2表面相比，Ti2CO2表面作為主要催化位點為Li2O2的吸附成核-分解過程提供了的單電子反應途徑，而Ti2C的裸露表面由于與Li2O2的強化學鍵結合導致催化能力降低。此外，不均勻的表面條件被認為會放電產物的極化成核和生長，垂直于片層方向累積的納米薄片形成多孔結構的放電產物，從而為電子與離子傳輸提供了途徑。

如圖所示，利用刻蝕-剝離-退火法獲得了具有表面具有-O和-F官能團的Ti2C MXene納米片，剝離前的樣品顯示出手風琴狀的堆疊結構，其平均厚度超過500nm。而處理后Ti2C MXene厚度顯著降低，這樣可以獲得更大的比表面積并提供更多的活動位點。XRD結果驗證了對Al的成功刻蝕，且（002）峰明顯左移表明Mxene相的形成與晶面間距增大緊密相關。XPS結果表明，對于Ti2C MXene獲得了由-O和-F基團為主且幾乎沒有表面的混合表面條件。

圖1. （a）Ti2C MXene的合成過程示意圖; Ti2C Mxene的（b）SEM圖像、（c）TEM圖像、（d）HRTEM圖像和對應的SAED圖案; （e）前體Ti2AlC MAX、 Ti2C MXene剝離前和熱處理前后的XRD圖譜；（f）Ti2C MXene剝離前和熱處理前后的XPS全譜；熱處理后Ti2C MXene的高分辨率XPS光譜：（g）Ti 2p，（h）C 1s，（i）O 1s和（j）F 1s。

電化學性能測試

Ti2C Mxene正極的CV曲線表現出更高的峰值電流和較大的積分面積，表明具有更好的催化活性和更大的比容量，EIS結果表明Ti2C MXene的Rct值（34.3Ω）低于擴層前樣品的Rct值（43.6Ω）并且在CV循環之后Rct值略有增加。Ti2C Mxene正極在100 mA g-1的電流密度下可提供15635.0 / 14145.2 mAh g-1的放電/充電容量，庫侖效率為90.5％。Ti2C MXene電極在電流密度分別為100、200、500和800 mA g-1時分別顯示出15635.0、12670.6、6585.2和5879.5 mAh g-1的比放電容量，遠大于擴層前樣品。當限定600 mAh g-1的比容量時，Ti2C Mxene正極在不同電流密度下都表現出穩定的循環性能。

圖2.（a）在2.35和4.35 V之間的0.1 mV s-1掃速下不同樣品的CV曲線；（b）Ti2C MXene和擴層前樣品的EIS光譜；（c）KB、Ti2C MXene和擴層前樣品在100 mA g-1時的初始放電/充電曲線；（d）Ti2C MXene在2.35至4.35 V電壓范圍內的不同電流密度下的充放電曲線；Ti2C MXene在（e）200和（f）500 mA g-1時固定容量為600 mAh g-1時的循環性能；（g）在600 mAh g-1的特定容量**下，Ti2C MXene和擴層前樣品以不同電流密度循環的放電/充電終端電壓。

充放電過程探究

不同階段的SEM、XRD和EIS結果揭示了放電產物形貌和結構演變，**觀察到沿空間方向累積的納米薄片，隨著放電程度加深形成多孔放電產物，而充電至1000 mAh g-1后放電產物基本消失，露出Ti2C MXene的表面。多次循環后的XRD譜和EIS圖表明可逆性好，副反應少。高結晶放電產物Li2O2的形成和完全分解有助于Ti2C Mxene正極在鋰氧電池中保持的循環性能。

圖3. Ti2C Mxene電極在對應于的不同階段的SEM圖像：（a）原始，放電至（b）100 mAh g-1，（c）4放電100mAh g-1，（d）首次充電后。（e）在循環過程中不同階段的Ti2C MXene陰極的XRD圖譜和（f）電化學阻抗。

DFT理論計算

根據DFT計算和實驗結果，鋰氧電池中Ti2C MXene的活性中心主要是Ti2CO2，其中Li2O2的形成通過單電子反應途徑進行，并且生成LiO2作為中間體。盡管很難通過實驗制造出均一的富氧表面，但不均勻的Ti2C MXene表面會影響放電產物的形核和生長。放電產物的成核將主要在Ti2CO2活性位點進行，并在放電的初始階段導致放電產物在空間方向上積累，并形成多孔結構。與在均勻表面上形成薄膜狀放電產物不同，在Ti2C MXene上形成放電產物是一種極化成核過程。