具有雙光子白色熒光的Ti3C2 MXene量子點(diǎn)

二維MXenes材料表面富含羥基、氧或氟等官能團(tuán)，靈活的表面基團(tuán)調(diào)控和層狀結(jié)構(gòu)賦予該材料很好的表面親水性，結(jié)構(gòu)合成的可能性和應(yīng)用的多樣性，因此在儲(chǔ)能、電磁干擾屏蔽、復(fù)合材料增強(qiáng)、水凈化、氣體和生物傳感器、潤(rùn)滑、光、電化學(xué)催化等領(lǐng)域表現(xiàn)出潛在的應(yīng)用。

對(duì)于納米材料，當(dāng)他們的橫向尺寸小于100 nm的時(shí)候，會(huì)表現(xiàn)出量子限域效應(yīng)，這種材料被稱為量子點(diǎn)。將二維材料分解或碎片化處理，可以成功制備量子點(diǎn)。由于其獨(dú)特的限域效應(yīng)，量子點(diǎn)已被應(yīng)用于光致發(fā)光、光催化、傳感器以及能源轉(zhuǎn)換中。近年來(lái)，通過(guò)不斷研究MXene量子點(diǎn)可以被用于光致發(fā)光，主要集中在藍(lán)色熒光。

本文我們報(bào)道了一種簡(jiǎn)便、高產(chǎn)的制備發(fā)光Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的方法。制備得到的兩個(gè)原子層厚度的Ti3C2 MXene量子點(diǎn)表現(xiàn)出強(qiáng)烈的雙光子白色熒光。在高壓條件下，反應(yīng)壓力使得熒光發(fā)射從冷白色變?yōu)榕咨⒈憩F(xiàn)出優(yōu)良的穩(wěn)定性。將Ti3C2 MXene量子點(diǎn)與聚二甲基硅氧烷材料復(fù)合可應(yīng)用于白色發(fā)光二極管中。

                       圖1. Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的合成過(guò)程

（a）Ti3C2的制備與應(yīng)用示意圖；

（b）塊體Ti3C2的SEM圖像；

（c-d）Ti3C2納米片的TEM（c）與HRTEM（d）圖像；

（e）與（c）相關(guān)聯(lián)的SAED圖像；

（f-g）Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的TEM（c）與HRTEM（d）圖像；

（h）與（f）相關(guān)聯(lián)的SAED圖像；

（i）Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的AFM圖像。

                                     圖2. Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)表征

塊體Ti3C2，Ti3C2納米片與Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的FTIR（a），Raman（b），XRD（c）和XPS（d）譜圖。

圖3. Ti3C2 MXene量子點(diǎn)發(fā)光機(jī)理與載流子弛豫動(dòng)力學(xué)研究

（a）UV-vis吸收，熒光激發(fā)和發(fā)射光譜（插圖為溶液在紫外光下的熒光照片）；

（b）在800 nm飛秒脈沖激光器激發(fā)下的具有不同激發(fā)強(qiáng)度的雙光子光譜；

（c）雙光子發(fā)射強(qiáng)度與激光激發(fā)強(qiáng)度平方之間的關(guān)系是一條斜率為1的直線（插圖顯示800 nm激光穿過(guò)Ti3C2 MXene量子點(diǎn)溶液的照片）；

（d）Ti3C2 MXene量子點(diǎn)在指示的延遲時(shí)間為0.5 ps至1.5 ns的TA光譜；

（e）在480和600nm處的動(dòng)力學(xué)衰變痕跡。黑色實(shí)線是擬合曲線；

（f）具有五個(gè)指數(shù)衰減函數(shù)的全局?jǐn)M合結(jié)果，顯示五個(gè)衰減相關(guān)的差異光譜（DADS）；

（g）根據(jù)擬合的DADS，三個(gè)衰變過(guò)程對(duì)不同波長(zhǎng)內(nèi)的總動(dòng)態(tài)的貢獻(xiàn)百分?jǐn)?shù)；

（h）三種衰變過(guò)程對(duì)不同激發(fā)能量下與表面狀態(tài)有關(guān)的總動(dòng)態(tài)的貢獻(xiàn)百分?jǐn)?shù)；

（i）三種衰變過(guò)程對(duì)不同激發(fā)能量下與核心狀態(tài)相關(guān)的總動(dòng)態(tài)的貢獻(xiàn)百分?jǐn)?shù)。

                                       圖4. 不同激發(fā)能量下瞬態(tài)吸收光譜

瞬態(tài)吸收（TA）光譜的二維偽彩色圖。以ΔOD作為T(mén)i3C2 MXene量子點(diǎn)的延遲時(shí)間和探針波長(zhǎng)的函數(shù)，泵浦波長(zhǎng)為400 nm，激發(fā)能量為（a）0.5，（b）1.0，（c）1.5，（d）2.0，（e）2.5，和（f）3.0μJ。

         圖5. 外加壓力對(duì)Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的發(fā)光影響

（a）Ti3C2 MXene量子點(diǎn)在高壓下的制備和應(yīng)用的說(shuō)明；

（b）Ti3C2 MXene量子點(diǎn)在壓力增加時(shí)的PL光譜；

（c）在選定壓力下Ti3C2 MXene量子點(diǎn)的UV-vis光譜；

（d）具有純白色發(fā)射的白光LED的工作照片和發(fā)射光譜；

（e）白光LED的色坐標(biāo)（0.30，0.34）。

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