SBA-15模板去除——胺接枝后用于二氧化碳捕集和氣脫硫
從煙氣中捕獲燃燒后的二氧化碳以及從氣中去除硫化氫(H2S)是工業生產過程中的重要步驟。胺接枝多孔二氧化硅由于其吸附容量大、CO2(和H2S)選擇性高、吸附率高、易于再生和對水分的敏感性低等優點而成為有前途的吸附劑之一。有序介孔硅材料由于其孔徑可調、表面積大,尤其是其表面主要含有羥基或硅烷醇,成為了合成胺接枝的理想材料。胺接枝是通過硅的表面羥基(硅羥基)和氨基硅烷之間的反應完成的。因此,增加硅羥基濃度是增加氨基濃度的一種簡便**的方法,從而增加胺接枝硅的CO2(和H2S)吸附能力。
有序介孔硅材料通常是由水熱合成法通過使用有機模板劑作為結構導向劑,然后在模板周圍的硅前體通過聚合得到。一旦這種介孔結構形成,合成過程中的關鍵步驟是去除有機模板,該步驟創造了所需的孔隙率。傳統的脫模方法是在高溫(500 °C)和長時間(4 h)空氣環境下煅燒脫模。然而,高溫煅燒會導致硅羥基基團的還原,這會使胺接枝氨基的基團數目減少,并進一步導致胺接枝硅的CO2(和H2S)吸附能力下降。
因此,采用了一種新型的離子液體處理方法,以及傳統的熱煅燒方法去除合成的SBA-15中的三嵌段共聚物模板Pluronic P123。并比較了兩種模板去除方法對SBA-15的物理性能、硅醇和胺的濃度以及對CO2和H2S的吸附能力,提出了離子液體去除模板劑的機理。
由經過焙燒的SBA-15樣品(SBA-15-IL)和離子液體處理的SBA-15樣品(SBA-15-cal)的吸脫附等溫線可知,SBA-15-IL的BET表面積和總孔隙體積分別為883.5 m2/g和1.09 cm3/g,與SBA-15計算值(981.8 m2/g和1.12 cm3/g)相似。這說明離子液體處理是去除模板劑的**方法。
根據熱重分析結果,確定了模板的百分比除率SBA-15-IL至少達92% ,這表明了離子液體處理脫除模板的**性。基于BET比表面積結果表明,SBA-15-IL的硅羥基數至少為5.1 OH nm-2,高于SBA-15-cal的3.0 OH nm?2。這些結果表明,與煅燒處理相比,新型離子液體能夠在溫和的溫度條件下移除模板并保留更多的硅羥基。
根據TGA分析,估計NH2-SBA-15-cal的胺負荷為1.4 mmol/g, NH2-SBA-15-IL的胺負荷為2.2 mmol/g。這些結果證實了SBA-15-IL上接枝的胺基比常規熱模板去除樣品SBA-15-cal上接枝的胺基要多。
根據作者的吸附測量,從低濃度的等溫線中可以看出,NH2-SBA-15-IL的協同能力是胺接枝常規模板去除的兩倍以上,NH2-SBA-15-IL在低濃度下的高得多的共吸附能力表明,這種吸附劑非常適合于從環境空氣等**氣體流中進行共吸附。
作者提出離子液體處理去除模板的機理可能是在合成的SBA-15表面,模板P123與硅羥基基團之間的氫鍵斷裂。在模板去除過程中,SBA-15表面的硅羥基得到了較好的保留,說明SBA-15-IL表面羥基密度較高。此外,由于模板P123和IL在離子液體處理過程中結構沒有發生變化,P123和離子液體都可以回收再利用,使得離子液體處理方法在去除SBA-15的模板上具有商業可行性。
總之,該研究說明離子液體萃取技術可以成功應用**去除介孔SBA-15中的模板。離子液體處理通過破壞模板與SBA-15上表面的硅羥基之間的氫鍵來去除有機模板P123。相比之下,傳統的空氣煅燒、離子液體處理有助于保存SBA-15表面的硅羥基團并預防結構收縮,導致胺接枝量較大,從而導致更高的CO2和H2S吸附容量和選擇性。
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聚對苯二甲酸丙二醇酯/介孔二氧化硅SBA-15復合材料
殼聚糖交聯SBA-15型介孔二氧化硅(SBA-15)固定化β-葡萄糖苷酶(β-G1c)
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介孔SBA-15/SiO2氣凝膠硅--硅復合材料
乙烯醋酸乙烯酯橡膠/介孔二氧化硅SBA-15復合材料
聚甲基丙烯酸/介孔二氧化硅SBA-15復合物
介孔二氧化硅SBA-15/不飽和聚酯原位復合材料
橡膠/介孔二氧化硅SBA-15復合材料
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磁鐵礦-二氧化硅(Fe3O4-SBA-15)納米復合材料
單寧酸修飾磁性Fe3O4/SBA-15納米粒子
新型磁鐵礦-二氧化硅納米復合材料(Fe3O4-SBA-15)
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CdS/SBA-15納米粉體
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有序介孔碳負載NiCo2O4電極
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Fe-Fe3O4磁性納米粒子/介孔碳復合體
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聚丙烯腈基介孔碳材料
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磁性退火Nd2Fe14B/a-Fe納米復合材料
納米復相Nd2Fe14B/a-Fe型磁性材料
zl 05.18