堿式碳酸鹽為模板的普魯士藍類似物制備及其強勁水氧化性能

  產氧反應(OER)是一個熱力學上坡反應(237 kJ·mol-1)，涉及到多種高能中間體的參與。雖然貴金屬催化劑IrO2和RuO2具有良好的OER活性，儲量低以及高成本限制了其大規模的應用。就這一點來說，由儲量豐富元素組成的**水氧化催化劑近年來受到特別關注。特別是金屬有機框架(MOFs)衍生催化劑體系，由于其活性位點數量增加，其電化學活性亦有提升。普魯士藍衍生物(PBAs) 作為一類用于電池、超級電容器、氧還原反應等能源相關領域的新型材料，研究人員已進行了廣泛研究。雖然PBAs在電化學過程中的多功能性和穩定性已進行了研究，其在水氧化領域的應用卻寥寥無幾。

  以堿式碳酸鈷為模板的t-CoII-CoIII優的水氧化活性為達到10 mA·cm-2的電流密度時過電壓低至240 mV。在超過50 h的計時測量中仍能產生恒定電流。此外，上述催化劑活性優于無模板制備的PBAs甚至貴金屬催化劑RuO2。光譜和微觀研究表明，PBAs在電化學過程中將轉化為層狀氫氧化物結構并提供水氧化的活性位點。

圖1 材料制備過程示意圖

圖2 催化劑的形貌

a) t-CoII-CoIII的SEM圖像；

b) 單個立方體的TEM圖像

c) t-CoII-CoIII的HRTEM圖像；

d) 相應的電子衍射圖像。

圖3 催化劑在電化學過程中的形態轉化

a) 超過50 h的計時測量后t-CoII-CoIII的TEM圖像；

b) t-CoII-CoIII的HRTEM圖像；

c) t-CoII-CoIII的選區電子衍射圖像。

  研究員報道了一種以堿式碳酸鹽為模板的普魯士藍類似物(PBAs)的合成及其在堿性介質中良好的水氧化活性。上述模板法為自支撐集成體系的構筑提供了所需的機械穩定性、電子電導率和高電化學表面積。催化劑達到10 mA·cm-2的電流密度時過電壓低至240 mV。催化劑穩定性良好，在超過50 h的計時測量中仍能產生恒定電流。高電流密度、簡單的電子傳遞以及良好的制氧長期穩定性使模板化PBA路線適合實際應用。

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