利用水熱反應合成法以及硫化熱處理制備了硫摻雜的三氧化二鐵納米線陣列（S-Fe2O3 NWAs），通過**性原理計算表明，在Fe2O3進行硫摻雜可以**地將帶隙從2.34eV減小到1.18 eV，從而提高電子電導率。以S-Fe2O3NWAs為負極和鋅-鎳-鈷氧化物/氫氧化鎳核殼(ZNCO@Ni(OH)2 NWAs)為正極成功組裝了可穿戴的水系可充電鎳鈷-鐵（NiCo-Fe）電池。該纖維狀電池擁有1.05 V的放電平臺以及0.45 mAh cm-2比容量。

1）采用簡單的水熱生長以及硫化熱處理，在碳納米管纖維 (CNTF)上原位生長S- Fe2O3NWAs，作為鎳鈷鐵電池的負極，其電流密度為4 mA cm-2時的容量為0.81 mAh cm-2，幾乎是原始Fe2O3NWAs/CNTF電極的7倍。

2）**性原理計算表明，Fe2O3進行硫摻雜可以將帶隙從2.34 eV顯著減小到1.18 eV，從而增強電子電導率。

3）組裝好的纖維狀NiCo-Fe電池具有0.45 mAh cm-2的高容量和67.32 mWh cm-3的能量密度，優于大多數之前報道纖維狀水系電池。

4）準固態纖維狀NiCo-Fe電池具有出色的柔韌性，機械穩定性，其比容量在不同的彎曲角度下可保持基本不變。

圖1a展示了通過簡單的水熱生長和硫化合成的S-Fe2O3NWAs/CNTF負極的制備過程.圖1b-c中的SEM圖像顯示，CNTF的整個表面均勻且密集地覆蓋有S-Fe2O3 NWAs。圖1d所示的能量色散光譜結果表明，Fe:O:S的原子比為2：2.43：0.29，這意味著O原子被S原子部分取代。根據圖1e中的SAED衍射信號以及圖1f的EDS圖像判斷，S-Fe2O3 NWAs具有晶體性質以及鐵，氧，硫等均勻分布在碳納米管基底的表面（圖1f）。HRTEM圖像顯示晶面間距為0.269nm對應于Fe2O3的(104)平面。

圖1 (a) S-Fe2O3NWAs/CNTF負極的制備過程。(b-c) 不同倍數下的S-Fe2O3NWAs/CNTF的SEM圖像。（d）S-Fe2O3 NWs的EDS光譜和 (e) SAED圖。(f) S-Fe2O3NW的TEM圖像和相應的EDS元素映射。(g) S-Fe2O3 NWAs的HRTEM圖像。

圖2a展示了S-Fe2O3模型，該模型以Fe2O3中兩個O原子替換為S原子而構建的。圖2b表示原始的Fe2O3是帶隙為2.34 eV的半導體，而在S摻雜后，帶隙急劇減小至1.18 eV。原始Fe2O3（圖3c）和S-Fe2O3（圖3d）的能帶結構進一步支持了這種現象。圖2e進一步驗證S-Fe2O3 NWAs/CNTF電極的電荷轉移電阻值（5.83Ω）低于Fe2O3NWAs/CNTF電極的轉移電阻低的1.52倍（等于14.71Ω），表明Fe2O3通過S摻雜，遷移動力學大大增強。圖3f比較了Fe2O3 NWAs/CNTF和S-Fe2O3 NWAs/CNTFs在0至-1.4 V電壓范圍內的循環伏安圖，S-Fe2O3NWAs/CNTF電極比原始的CNTF和Fe2O3NWAs/CNTFs電極的CV曲線的面積更大，氧化還原峰強度更高。

圖2 (a) 6% S-Fe2O3的原子結構。(b)原始Fe2O3和S-Fe2O3的態密度計算值。(c) 原始Fe2O3和 (d)S-Fe2O3的能帶結構。(e)S- Fe2O3和Fe2O3阻抗圖和擬合的等效電路。(f) S-Fe2O3, Fe2O3和初始CNTF的電極在10 mV s-1掃描速率下的CV。

為了組裝NiCo-Fe電池，如圖3a所示，將包覆PVA-KOH凝膠電解質的S-Fe2O3 NWAs/CNTF和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF電極捻成纏繞結構的混合線。S-Fe2O3/CNTF負極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正極的循環伏安曲線如圖3b所示，其中電壓窗口S- Fe2O3電極和ZNCO@Ni(OH)2NWAs/CNTF分別為-1.4~0 V和0~0.5 V。在0~1.6 V范圍內以各種掃描速率測量的纖維狀NiCo-Fe電池的循環伏安曲線顯示出一對明顯的強氧化還原峰（圖3c）。當掃描速率增加時，CV曲線的形狀保持良好，除了峰值位置略有變化外，沒有明顯的變形，這表明組裝后的器件具有良好的穩定性。纖維狀NiCo-Fe電池在不同電流密度下的恒流充放電曲線在1.37 V和1.02 V時顯示出兩個明顯的特征平臺（圖3d）。在2 mA cm-2時達到了0.46 mAh cm-2的超高比容量。在10 mA cm-2的高電流密度下，比容量可以保持68.9％（0.31 mAh cm-2）。Ragone圖（圖3e）展示了我們的纖維狀NiCo-Fe電池的能量密度和功率密度高于最近報道的纖維狀水系可充電電池。柔性測試表明組裝的纖維狀NiCo-Fe電池的具有**的機械柔性（圖3f）。如圖3g-3h所示，兩個NiCo-Fe電池串聯工作電壓加倍和并聯時放電容量加倍。同時，充放電曲線保持相同的初始形狀，證明集成器件可以穩定的工作。如圖6i所示，紅光二極管（LED）可以被兩個串聯的纖維狀NiCo-Fe電池點亮，進一步證實了組裝的NiCo-Fe電池的實際應用。

圖3 (a) 纖維狀水系NiCo-Fe電池的示意圖。(b) S-Fe2O3NWAs/CNTF的負極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF的正極的循環伏安曲線。(c) 纖維狀NiCo-Fe電池的循環伏安曲線和 (d) 恒流充放電曲線。(e) 纖維狀NiCo-Fe電池Ragone圖。(f) 彎曲為0o、45o、90o、135o和180o的纖維狀NiCo-Fe電池的恒流充放電曲線。兩根纖維狀NiCo-Fe電池的恒流充放電曲線串聯連接(g)和(h)并聯。(i) 兩個串聯的纖維狀NiCo-Fe電池可以點亮紅光LED。

通過硫摻雜可導致Fe2O3帶隙減小和電導率提高，因此，S-Fe2O3的容量，循環穩定性和倍率性能都得到了**的提升，使其成為水系鎳鐵電池的理想負極材料。如實驗結果所示，該S-Fe2O3 NWAs/CNTF電極在4mA cm-2處的面積容量為0.81 mAh cm-2，這是原始Fe2O3面積比容量的近七倍。此外，使用S-Fe2O3NWAs/CNTF負極和ZNCO@Ni(OH)2 NWAs/CNTF正極組裝了具有穩定工作電壓的纖維狀NiCo-Fe電池，該器件表現出高的比容量（電池容量等于0.46 mAh cm-2）和體積能量密度（等于67.32 mWh cm-3），大大優于最近報道的大多數水性充電電池。此外，纖維狀NiCo-Fe電池顯示出良好的柔韌性，在不同的彎曲角度下容量損失可忽略不計。這項工作為下一代可穿戴鎳鐵電池鐵基負極的設計提供了新的方向，也將進一步推動柔性儲能技術的發展。

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