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黑磷/鉑異質結構實現太陽能光催化有機反應
發布時間:2021-04-22     作者:axc   分享到:

催化反應是目前生產化合物是為的方法。然而,催化反應往往需要消耗大量能源以產生熱能驅動反應,這是當前導致資源枯竭、環境污染等問題的重要原因之一。因此,發展光催化技術,直接利用太陽能生產化合物具有廣闊的應用前景,而其中關鍵之處在于廣譜光催化劑的開發。當前被廣泛研究的二維半導體黑磷具有可調的直接帶隙、吸收范圍廣、光耦合效率高、載流子遷移率快、比表面積大、活性位點多等眾多優勢,卻受限于穩定性不高、光生載流子復合過快等問題。半導體-金屬異質結構能夠加速捕獲光激發的電子和空穴對,從而延長電荷載流子的壽命,提高肖特基結光催化中的電荷分離和利用效率。

一種新型黑磷/鉑半導體/金屬異質結,實現了太陽能光催化有機反應。所負載超小(約1.1 nm)鉑納米顆粒與黑磷納米片之間的強相互作用,使得黑磷表面上產生PtPxOy氧化層,增強了黑磷納米片的穩定性。與此同時,該異質結構能夠地吸收太陽能,其吸收范圍覆蓋太陽光紫外至紅外區域。通過飛秒泵浦探針顯微光學系統測試發現,黑磷/鉑異質結構具有0.12 ps的超快光生電子遷移時間。通過原位X射線光電子能譜(XPS)和密度泛函理論(DFT)計算證明,光生電子在鉑納米顆粒表面能夠富集。在模擬太陽光驅動的有機加氫與有機氧化反應后,黑磷/鉑異質結展現出比其他鉑基催化劑高得多的催化效率,也遠遠優于傳統的熱驅動催化效率。這種新型黑磷/鉑光催化劑在太陽能驅動的有機催化反應中具有廣泛應用潛力,該項研究也為金屬/半導體異質結催化劑的制備提供了借鑒和參考。

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黑磷/鉑異質結的結構設計

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(a) 不同催化劑光催化苯乙烯加氫性能轉化率對比;(b) 黑磷/鉑光催化和熱驅動苯乙烯加氫性能轉化率對比;(c) 黑磷/鉑在苯乙烯加氫中觀察到的主要同位素效應;(d) 光電子對苯乙烯加氫能壘變化影響

(a) 不同催化劑光催化苯乙烯加氫性能轉化率對比;(b) 黑磷/鉑光催化和熱驅動苯乙烯加氫性能轉化率對比;(c) 黑磷/鉑在苯乙烯加氫中觀察到的主要同位素效應;(d) 光電子對苯乙烯加氫能壘變化影響

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