多功能磁性核-殼單層介孔硅鋁酸鹽微球（含圖解）

  磁性多孔微球具有獨特的磁性內核、多孔外殼以及良好的液相分散性，它們在負載、吸附客體分子及納米客體物方面具有獨到的優勢。 因此，作為一種新型的功能復合材料，在外加磁場下，磁性多孔微球可用于**分離富集痕量生物分子、固載天然或者人工合成酶、分離重金屬離子、負載貴金屬催化劑等方面，因而在疾病診斷、食品/環境安全、非均相催化等領域具有巨大的應用價值。目前，大多數關于核-殼磁性多孔微球的報道，均依賴利用陽離子小分子模板劑十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）構建介孔二氧化硅殼層。但是，CTAB 分子量過小，形成的介孔孔徑一般小于3.0 nm，無法勝任涉及大尺寸客體物的應用場合，因此，如何在磁性核表面可控地構建具有更大介孔孔徑的外殼一直以來都是一個巨大的挑戰。

  合成具有大孔徑、單層發散狀的介孔殼層的核-殼磁性介孔硅鋁酸鹽微球（簡稱為CS-MMAS微球，圖1）。所制備的CS-MMAS 微球具有規則球狀形貌、致密二氧化硅保護的超順磁性內核、 高度開放的單層有序介孔硅鋁酸鹽外殼、規則排列的孔道（直徑可達20 - 32 nm，圖2），且孔壁具有高密度酸性活性位點（0.44 mmol/g）， 其比表面積可達244.7 m2/g。 更重要的是，這種界面組裝的方法適用于構建各種不同殼層的磁性核-殼多孔微球，如二氧化硅殼層、金屬氧化物復合殼層（如ZrO2/SiO2）等。由于開放的孔道結構與豐富的酸性位點，所制備的CS-MMAS 能夠**吸附脫除水溶液中的殘留有機磷農藥（倍硫磷），并發現由于納米孔的受限空間效應，倍硫磷在孔內與酸性孔壁呈現多層吸附行為，從而表現出超高的吸附量（440 mg/g）。

(a) Fe3O4@nSiO2 顆粒的掃描電鏡圖,插圖為該顆粒的透射電鏡圖；

(b) CS-MMAS 微球的場發射掃描電鏡圖，插圖為場發射掃描電鏡圖；

(c,d) 不同倍數下，CS-MMAS 微球的透射電鏡圖。

3.CS-MMAS-Au 微球電鏡圖和元素分布圖

(a-c) 不同倍數的載金微球（CS-MMAS-Au）微球透射電鏡圖;

(d)  暗場條件下CS-MMAS-Au 微球場發射透射電鏡圖;

(e)  微球元素分布圖; (f) 微球中硅元素的分布圖；(g) 微球中鋁元素的分布圖；(h) 微球中鐵元素的分布圖；(i) 微球中金元素的分布圖。

4.CS-MMAS-Au 微球用于催化苯胺與苯甲醇N-烷基化偶聯反應

  一種以兩親性嵌段共聚物PS-b-P4VP 誘導界面共組裝的普適方法，成功地在磁性顆粒表面構建了具有單層大介孔多孔外殼。該方法可以構建具有不同外殼組成的核–殼磁性介孔微球，包括二氧化硅、硅鋁酸鹽、氧化鋯/二氧化硅復合材料等。這些具有不同表面性能的大介孔復合微球材料在生物富集與分離、非均相催化等諸多領域具有廣泛的應用前景。該工作得到復旦大學化學系、聚合物分子工程國家重點實驗室、2011能源材料化學協同創新中心（iChEM）以及國家萬人計劃青年拔尖人才支持計劃和國家自然科學基金優秀青年基金的大力支持。

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