氫氟酸不完全蝕刻塊狀Mxene-Ti2CTx的室溫儲氫機理

通過氫氟酸不完全蝕刻Mxene開發了一種高容量的室溫儲氫材料---塊狀Ti2CTx (T為官能團)。該材料在室溫和相對安全的60 bar壓力下儲存8.8 wt%的氫氣，幾乎是已報道的相同壓力下的較高儲氫能力的兩倍！即使在大氣環境下（25℃，1 bar），塊狀Ti2CTx仍然能夠保留約4wt%的氫氣。值得一提的是，Ti2CTx材料中的儲氫是穩定且高度可逆的，氫氣的釋放可以在低于95℃的溫度下通過壓力調控。

圖文詳情

一、Ti2CTx的制備及其結構表征

要點一：形貌結構表征顯示，不完全蝕刻后的Ti2CTx納米片呈現多層結構，且片層的層間距從6.8逐漸增加到9.0 ?。在殘留Al原子的區域附近層間距離很窄，而插入了官能團（-F）的區域發生了層間膨脹，對應的層間距為6.8-8.7 ?。

要點二：XPS表征顯示，Ti2CTx納米片中殘留的Al含量（保持較佳層間距離）約為2.64 at%，且表面官能團主要為-F。

要點三：由于具有較小的層間距（約7 ?），兩個相鄰的Ti2CTx納米片會產生納米泵效應，從而可以將H2吸入塊狀Ti2CTx中。

圖1：Ti2CTx的結構表征。

Ti2CTx的儲氫及氫氣釋放能力

要點一：氫吸附等溫曲線結果顯示，塊狀Ti2CTx在室溫和60 bar壓力下可以吸收8.8wt％的H2，幾乎是先前報道的較高性能的兩倍，體積儲氫容量也高達96.4 kg H2 m-3。 據悉，Ti2CTx的重量和體積儲氫容量甚至超過美國能源部（DOE）2020指標，即6.5％wt％和40 kg H2 m-3。

要點二：同時，Ti2CTx還表現出高度可逆的儲氫釋氫能力和良好的循環性，可以在幾秒鐘內釋放80–85％吸收的H2，并在95 C和0.5–0.7 bar下10–20 min內完全釋放殘留的H2。

要點三：氫氣的釋放可以通過溫度和壓力進行調控。有趣的是，將操作環境從50 bar切換到大氣環境（1bar）后，氫化的Ti2CTx仍然能夠保留大約4wt%的H2。

圖2：Ti2CTx的儲氫釋氫及循環性能表征

Ti2CTx中儲氫的關鍵結構參數

要點一：通過控制刻蝕程度，研究人員制備了具有不同層間距離的Ti2CTx。研究結果表明，H2的存儲容量隨著層間距離的增加而降低。

未完全腐蝕的Ti2CTx的層間距較小，約為6.8 ?，具有8.43 wt％的較高儲氫量。而完全腐蝕的L-Ti3C2Tx層間距為13.5 ?，其對H2的吸附量僅有0.44 wt％。這表明層間距是影響納米泵效應的關鍵因素，且窄的層間距離對于將氫捕獲在層間空間來說是至關重要的。

要點二：為了揭示官能團的作用，研究人員制備了不含–F和/或O的Ti2CTx進行比較。結果表明，Ti2CTx中穩定且可逆的儲氫能力歸功于–F官能團，而含O的基團主要負責提供不可逆的容量。

圖3：Ti2CTx中儲氫的關鍵結構參數

Ti2CTx的H2存儲機制

研究人員進一步通過DFT計算和實驗表征推導了Ti2CTx室溫儲氫機理：

氫對Ti原子的化學吸附較弱，所存儲的氫僅吸附在Ti2CTx表面，而不是摻雜到Ti2CTx片晶格中。窄的層間距離和–F官能團誘導了納米泵效應輔助的弱化學吸附，使得氫氣和Ti2CTx之間產生了適當的相互作用，從而使塊狀Ti2CTx的層間空間在接近大氣環境的條件下能夠可逆存儲高容量的氫氣。

圖4：實驗和理論計算探究Ti2CTx的室溫儲氫機理

總之，這種儲氫機理為未來開發實用的室溫高性能儲氫材料提供了新的策略。此外，研究人員該策略也適用于其他納米材料，尤其是具有大量亞納米孔結構和可化學修飾內表面的納米材料。

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小編：wyf  04.22