氮化硼/聚合物導熱復合材料（HBP-BNNS）

顆粒大小對復合材料導熱性能的影響

當使用不同粒徑的h-BN片作為導熱填料時,通常大粒徑微片對復合材料導熱系數提高更大。分別選用橫向尺寸300nm,6um和20um的 h-BN片制備了硅橡膠復合材料,發現在含量40%(vol)時,對應的復合材料導熱系數分別為0.851,0.945和1.101W/(m·K)。這是由于h-BN尺寸越小,相同含量下與基體之間的接觸界面越多﹐存在更多界面熱阻,容易造成聲子散射,不利于導熱性能提高。而將不同粒徑h-BN微片混合使用,有利于導熱網絡的構筑,進一步提高復合材料的導熱性能。當微米級h-BN(1um)和納米級h-BN(70nm)質量比為7∶3時,復合材料導熱系數提高大,在30%(wt)填料含量時可達12W/(m·K),而單獨使用納米級或微米級 h-BN時,復合材料的導熱系數僅為0.4和0.5W/(m·K)。

界面改性對復合材料導熱性能的影響

填料與聚合物基體間的界面相互作用對復合材料性能有重大影響,對于導熱性能同樣如此。通常對h-BN進行表面改性,增強與基體的界面作用,有利于改善其在基體中的分散﹐減小界面熱阻﹐從而提高復合材料的導熱性能。硅烷偶聯劑是常用的h-BN界面改性劑。分別使用丙酮、硝酸、硫酸和硅烷偶聯劑對h-BN顆粒進行表面處理,結果顯示,硅烷偶聯劑表面改性后制備的環氧復合材料具有高的導熱系數,在填料含量57%(vol)時,復合材料導熱系數為10.3W/(m·K)。使用r氨丙基三乙氧基硅烷在BNNS表面引入了氨基,隨后接枝了超支化聚芳酰胺(HBP),獲得了共價改性的HBP-BNNS,如圖1a所示。將未改性的BNNS,非共價改性的ODA-BNNS和共價改性的 HBPBNNS與環氧樹脂混合制備復合材料,發現 HBP-BNNS在基體中的分散性**改善,復合材料的熱分解溫度﹑導熱系數﹑玻璃化溫度和彈性模量提高大。其中100℃時,5%(wt)HBP-BNNS含量的復合材料導熱系數為0.329W/(m·K),而環氧樹脂的導熱系數為0.265W/( m·K),提高了約25%。這是由于HBP具有豐富的氨基,可與環氧樹脂基體發生反應﹐從而具有界面相互作用。除了硅烷偶聯劑,在h-BN表面通過聚合反應包覆聚苯乙烯(PS)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)后與環氧樹脂復合,對復合材料的導熱系數也有提高。此外,我們課題組利用多巴胺在水/乙醇混合溶劑中室溫下成功改性了hBN微片,具體過程如圖1b所示。多巴胺在堿性條件下發生氧化自聚合生成聚多巴胺包覆在微片表面,從而達到改性目的。相比大部分已有的h-BN改性方法,這種方法更為綠色溫和。由于聚多巴胺含有豐富的酚羥基和氨基等極性基團,在水中和聚乙烯醇基體中的分散性得到**改善,減少了團聚,改性后的微片制備的復合材料導熱系數明顯高于未改性微片制備的復合材料。

取向結構對復合材料導熱性能的影響

制備高導熱性能的復合材料,關鍵在于構筑良好的導熱通路。由于h-BN具有**的各向異性,其面內導熱系數遠高于面外,而常規共混法制備的復合材料中, h-BN雜亂排列,往往無法充分利用其面內高導熱性,導致復合材料導熱性能并不**理想。目前﹐研究人員已試圖利用各種方法使h-BN 在聚合物基體中取向,從而在取向方向上獲得高導熱系數。由于h-BN**的二維片狀結構﹐因此沿水平方向(xy面)取向較為容易,目前已有多種方法可以實現。在異丙醇中超聲剝離獲得了厚度小于10nm的BNNS,與 PVA復合獲得了導熱復合薄膜。利用PVA的可拉伸性,通過拉伸使BNNS在基體中沿水平方向取向,從而**提高了復合膜的面內導熱性能。當BNNS含量為15%(vol)時,經3倍拉伸后復合膜面內導熱系數高達13W/(m·K)。利用雙輻軋機通過振蕩剪切作用制備了具有水平取向結構的BNNS/橡膠彈性體復合膜。具有取向結構的復合膜面內導熱系數明顯高于未取向的復合膜,并且其導熱系數可以通過拉伸進一步提高。通過減壓抽濾方法獲得了仿貝殼結構BNNS/PVA層狀復合膜﹐當PVA含量為6%(wt)時,復合膜面內導熱系數高值達到6.9W/(m·K)。對 h-BN進行表面改性后﹐利用刮涂法也可制備水平取向h-BN/PVA復合膜﹐在取向方向上獲得高導熱系數。

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