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雙硒鍵橋聯柱[5]芳烴二聚體和AIE活性四苯乙烯構建多刺激性響應性熒光超分子聚合物

發布時間：2021-03-17 作者：axc 分享到：

通過雙硒鍵橋聯柱二聚體[5]芳烴和含有兩個咪唑末端結合位點的AIE活性四苯基乙烯（TPE）的主-客體相互作用，構建了多刺激性響應性熒光超分子聚合物。所得超分子聚合物在低濃度下的熒光發射明顯降低。顯然，在超分子聚合物中引入雙硒動態鍵可實現體系對氧化還原刺激的良好響應。加入還原劑后，超分子聚合物由于系統中共價鍵的鍵斷裂而解聚；同時，與柱[5]芳烴強烈結合的競爭客體，如己二腈，可以將聚合物解聚成低聚物，而不破壞體系中的任何共價鍵。這兩種解聚方法都可以在一定程度上使得系統的熒光強度恢復，這將有望用于構建具有不同性質的智能超分子聚合材料。

本文介紹了一種合成超分子熒光聚合物的方法及其刺激響應調控機制。在線性超分子功能性聚合物的制造中，合成了硒鍵-橋連柱[5]芳烴二聚體，即SeSe—（ P5）— 2用作大環主體化合物。硒硒雙鍵可以作為超分子聚合物骨架上的氧化還原反應性結構單元。研究人員設計并合成了含有中性客體的四苯基乙烯（TPE），其末端為咪唑位點，即TPE—（ Im）— 2作為潛在的客體接頭。依托柱[5]芳烴腔和咪唑部分的主客體相互作用，TPE—（ Im）— 2參與共聚過程，使得所得到的線性超分子聚合物具有發光性質。這種熒光超分子聚合物系統在兩種完全不同的解聚作用下，響應于兩種不同的外部觸發劑，即氧化還原和競爭性結合劑，顯示出熒光增強作用。

【圖文導讀】

圖1 基于柱[5]芳烴合成熒光、雙刺激響應超分子聚合體系的設計思想

圖2 合成SeSe-（ P5）- 2 、DMP [5]、-（ mSe）- 2、TPE-Im和TPE-（ Im）-2的路線圖

圖3 核磁共振H譜圖（300 MHz，CDCl 3，298K）

（a）DMP [5]（2mM）；

（b）TPE-Im（2mM）；

（c）它們的等摩爾混合物（2mM）。

圖4 TPE-（ Im）-2和SeSe-（ P5）- 2的1：1混合物在CHCl 3中的相對于單體濃度比粘度（298K）

圖5 不同濃度的TPE—（ Im）— 2和SeSe—（ P5）— 2的主-客體超分子聚合物熒光發射光譜

（a）不同濃度的TPE—（ Im）— 2和SeSe—（ P5）— 2的主-客體超分子聚合物體系在的CHCl3中的熒光發射光譜。（λex= 265nm; λem= 372nm;狹縫寬度：ex 5 nm; 25℃，[TPE-（Im）-2] =10μM，所有跡線固定; 從上到下[SeSe—（ P5）— 2 ] = 0,2,4,6,8,10,20，40μM）；

（b） 372nm處的熒光強度與TPE—（ Im）— 2和SeSe—（ P5）— 2的摩爾比的曲線圖。