磁性氧化鐵納米粒子(IONPs)以其獨特的磁性、高度的生物相容性和易于合成等特點，在生物醫學領域的應用受到廣泛關注。離子被組裝成更大的超結構，用來改變這些粒子的性質和功能。例如，離子束聚類可以改善MRI造影劑的產生，改變磁流體熱療時的熱產生，改變藥代動力學和生物分布。然而，IONP的聚集導致了組裝的**異質性。

結合DNA納米技術，特別是DNA折紙技術，已經成為一種強大的方法用來編程定制一、二、三維納米結構。這些結構可以與許多其他納米尺度的組件以一種通用的方式連接，以指導物種之間的排列和相互作用。DNA折紙已經被用于研究金納米粒子、有機熒光團、量子點和蛋白質之間的相互作用。因此，DNA“折紙”是構建離子組裝的良好平臺在這項工作中，通過圖示如何通過改變離子的數量和間距來調整MRI造影劑的產生效率，證明了這些特性的變化是可以動態調節的，以及該技術應用于生物傳感的可能性。

圖1 16HB-IONP結合和控制IONP間距的原理圖。(A) 16 Helix Bundle (16HB)模型，顯示支架(藍色)和短纖維(灰色)束(頂部)和代表性TEM圖像(底部)。DNA折紙棒由16個雙螺旋組成，排列在一個尺寸為10 nm×10 nm×130 nm的4×4方晶格(16個螺旋束，或16HB)上(圖1A)。此外，在16HB的一端添加了四股含有poly-A的延伸物，以方便與用于純化的polyT涂層聚合物珠結合。(B) 16HB的示意圖，顯示捕獲的DNA延伸排列產生12個結合位點(頂部)。只有在特定的位點上，含有延伸物的短纖維束的選擇性結合才能使離子束沿16HB(底部)分布在不同的位置。(C)具有代表性的TEM圖像顯示16HB，其中2個結合離子位于位置1和位置4-12。(D)包含2個結合離子的16HBs的中心到中心的粒子間距(藍色圖表)，以及正好包含2個結合粒子的16HBs的產率(紅色線條)。結果以兩個獨立實驗的平均相對標準偏差表示。

圖2 IONP離子數的控制。A-B)代表TEM圖像(左),瓊脂糖凝膠電泳(右上角),并計算16HB的中心粒子間距(右下角)，其設計各包含一個結合位點。A)1-3粒子在結合位點1/6/12 55納米間距大概為55n m或B) 1-4粒子在結合位點1/4/7/10包含35納米間距。C)包含全覆蓋的16HB示意圖，所有4個表面的24個結合位點(16HB-Full)，有利于離子的高密度覆蓋。D)16HB-Full束縛于15nm離子的代表性TEM圖像。E)基于結合粒子數的16HB-Full種群分析。

圖3 16HB上組裝IONPs離子的T2弛豫率的調整。(A) 伴隨加熱和自由IONPs的釋放，T2弛豫率隨結合粒子數的變化(藍色，1;紅色,2;綠色，3)。(B)含有8 IONP的16HB-Full+IONP結構T2弛豫率變化。(C) 16HB-IONP二聚的示意圖(上)和代表性TEM圖像(下)，允許離子/結構數量的實時切換。(D)加入或不加入二聚鏈的16HB2(1/6)-IONP樣品隨時間的相對T2弛豫率變化，加入二聚鏈的樣品隨時間的變化R2增大。16HB載體的熱變性和游離離子的釋放對樣品沒有影響。

通過改變DNA“折紙棒”上的結合位點的位置，展示了對裝配內離子的數量和間距的前所未有的控制，粒子間的間距在35到120納米之間，一個表面上附著4個粒子。通過在16HB表面添加結合位點來達到8?9顆粒的大組裝尺寸，這代表了使用該系統組裝尺寸的上限。然而，使用替代的DNA納米結構設計，如線框結構或來自DNA磚的大型組件，提供了進一步增加結合離子數量的機會，從而潛在地增加了T2弛豫增強。隨著離子數量的增加，T2的弛豫率增加，這與理論預測一致。最后，作者發現DNA折紙二聚體的動態裝配可以用來驅動T2的動態變化。該技術可用于指導離子的復雜排列的組裝，以進一步研究IONPs組織與T2弛豫率增強的關系，以及研究其他功能效應，如磁流體熱療和磁場引導的體內行為。此外，動態和/或刺激響應DNA元件的結合為利用DNA折紙結構和離子的組合進行體外和體內生物傳感試驗提供了可能性。這一策略是對先前較大的IONP團簇粗裝配工作的一種補充技術，提供有關相關增強機制的更多詳細信息，為今后IONP團簇的設計提供參考。最后，離子結合到DNA納米結構中，使得MRI成為一種追蹤這類新型納米顆粒的手段。

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zzj 2021.3.5