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產(chǎn)品分類

熒光標(biāo)記

多孔納米

全無機(jī)鉛鹵化合物CsPbX3鈣鈦礦納米晶體（圖文介紹）

發(fā)布時(shí)間：2021-02-25 作者：wyf 分享到：

在三種CsPbX3（X = Cl，Br和I）納米晶體中，綠色發(fā)光的CsPbBr3和紅色發(fā)射的CsPbI3納米晶體具有接近一致的PLQY；但以陷阱態(tài)為主的高能藍(lán)色發(fā)光CsPbCl3納米晶體的PL強(qiáng)度較差。當(dāng)這些納米晶體在額外鹵化鹽處理后PLQY增強(qiáng)至接近一致時(shí)出現(xiàn)扭轉(zhuǎn)。圖1a的方案I展示了CsPbCl3納米晶體中PL強(qiáng)度增強(qiáng)的較新發(fā)展，使用合適的添加劑，PLQY可以顯示出40-50倍的增強(qiáng)。此外金屬鹵化物，額外添加BF4-，硝酸，硫氰酸酯，和膦酸也被證明是非常適合獲得高PLQY（圖1b）。從所有這些報(bào)道中可以確定，合成后的納米晶體存在鹵素缺乏或晶格中Pb（II）位點(diǎn)具有不飽和結(jié)合，且這些缺陷對(duì)于氯化物普遍存在。在這兩種情況下，通常添加過量的鹵化物或去除表面Pb（II）來修復(fù)這些缺陷。在某些情況下，摻雜在B位點(diǎn)還可以增強(qiáng)QY（圖1c）。然而，這些研究主要集中在使用過量的金屬鹵化物來提高PLQY。

圖1.（a）在金屬鹵化物處理后獲得CsPbCl3納米晶體及其光致發(fā)光變化的**高溫反應(yīng)的示意圖。

（b）原子結(jié)構(gòu)示意圖，顯示加入BF4-或NO3-后增強(qiáng)的PL。NO3-在此用于混合鹵化物CsPbBr3-xClx納米晶體。

（c）原子模型的示意圖，顯示通過添加各種金屬氯化物和摻雜劑的PL增強(qiáng)。

在**的CsPbX3納米晶體合成中，鹵化物離子由鹵化鉛前驅(qū)體提供。然而，如果使用非氯化鉛鹵化物源，可以減少反應(yīng)體系中Pb(II)前驅(qū)體的比例。若將Cs(I)與Pb(II)的前驅(qū)體比例由1:6提高到1:1，并引入苯甲酰氯或烷基氯化銨，合成的納米晶的PLQY呈逐漸增加的趨勢(shì)，在Pb(II)與Cs(I)前驅(qū)體比例為1:1，氯化銨過量的情況下，可取得較佳值（圖2a）。雖然氯化物的前驅(qū)體比例發(fā)生了這種變化，但溴化鉛和碘化鈣鈦礦也有同樣的趨勢(shì)。圖2b給出了獲得三個(gè)CsPbX3 (X = Cl, Br, I)納米晶體的統(tǒng)一PLQY的通用策略示意圖。用這種方法得到的具有代表性的藍(lán)光、綠光和紅光發(fā)射溶液分散納米晶體也顯示在圖的底部。

圖2.（a）成功用于開發(fā)高PLQYCsPbCl3納米晶體的反應(yīng)物及其摩爾比的示意圖。注射器表示試劑在高溫下注射。（b）導(dǎo)致高發(fā)射CsPbX3（X = Cl，Br和I）納米晶體的標(biāo)準(zhǔn)反應(yīng)的示意圖。

除了這些鹵化鈣鈦礦發(fā)射體外，Mn（II）摻雜還可用于制備高帶隙CsPbCl3主體納米晶體。在過量的氯化銨存在下，鉛錳摩爾比為5:1，260℃反應(yīng)摻雜納米晶的PLQY較高（方案IV，圖3）。

圖3. 用于合成不同摩爾比的試劑和獲得的摻雜劑發(fā)射PLQY和每個(gè)反應(yīng)的摻雜百分比的Mn摻雜納米晶體的反應(yīng)方案的示意圖。

從上面的討論可以得出結(jié)論，高反應(yīng)溫度可以制備更好質(zhì)量的納米晶體。然而，與高溫反應(yīng)有關(guān)的主要問題之一是在Cs（I）前體注入后對(duì)反應(yīng)燒瓶的冰浴冷卻。通常，退火改變晶相，因此，需要更快的冷卻來阻止納米晶體的發(fā)光相。較近的發(fā)展表明，使用烷基銨鹵化物可以在不損害納米晶體質(zhì)量的情況下限制這種相變（圖4）。