糖尿病是以高血糖為特征且嚴(yán)重危害人類健康的一種代謝性疾病，血液中葡萄糖( GL) 含量是臨床確診糖尿病的**標(biāo)準(zhǔn), 因此葡萄糖傳感器的研究備受關(guān)注。

本文利用鈷卟啉( Co-TCPP) 的催化性能、 多壁碳納米管( MWCNTs) 的良好導(dǎo)電性和金屬有機(jī)框架( Co-MOFs) 的高密度活性位點(diǎn), 制備了 Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs 復(fù)合材料, 并將其用于構(gòu)筑葡萄糖非酶?jìng)鞲衅?通過電化學(xué)實(shí)驗(yàn)研究了不同修飾電極對(duì)葡萄糖檢測(cè)的差異. 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 該復(fù)合材料傳感器對(duì)葡萄糖具有較好的響應(yīng), 其檢出限為 0. 28 滋mol/L, 線性范圍為 1 ~ 400 滋mol/L.

采用循環(huán)伏安法對(duì)不同復(fù)合材料電催化氧化GL 的電化學(xué)性能進(jìn)行了評(píng)價(jià)如圖1示出了不同修飾電極在 0. 1 mol/L 的 NaOH 和含有 5 mmol/L GL的 0. 1 mol/L NaOH 中的循環(huán)伏安曲線.對(duì)于裸玻碳電極[ 圖 1( A) ] 與 Co-TCPP@ Co-MOFs 修飾電極[ 圖 1( B) ] , 加入葡萄糖前后裸玻碳電極無明顯變化, 而 Co-TCPP@ Co-MOFs 電極在電壓>0. 5 V時(shí)陽極電流迅速增加, 表明 Co-TCPP@ Co-MOFs 對(duì)葡萄糖具有較好的電催化活性, 但其峰電流較弱,表明 Co-TCPP@ Co-MOFs 修飾電極活性位點(diǎn)利用率不高. 而 MWCNTs@ Co-MOFs[ 圖 1( C) ] 和 Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs[ 圖 1( D) ] 修飾電極表現(xiàn)出較強(qiáng)的峰電流響應(yīng), 特別是后者對(duì)葡萄糖具有更高的電催化活性, 這是因?yàn)?MWCNTs 能將 Co-MOFs 的活性位點(diǎn)和 Co-TCPP 的催化性能充分利用; 且MWCNTs 能加速電子傳遞, 起到電化學(xué)響應(yīng)信號(hào)收集與放大的作用. 圖 1( A) ~ ( C) 中插圖分別為MWCNTs, Co-TCPP 和 Co-TCPP/MWCNTs 的 CV 曲線, 可見它們對(duì)葡萄糖的電化學(xué)氧化均表現(xiàn)出較弱的催化性能.

圖1   

為了研究 Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs 修飾電極對(duì)葡萄糖檢測(cè)的抗干擾性能, 使用 I-t 電化學(xué)技術(shù)對(duì)可能存在的干擾物質(zhì)如金屬離子、 多巴胺( DA) 、 尿酸( UA) 和抗壞血酸( AA) 進(jìn)行了考察. 分別依次加入 100 倍濃度的Ca 2+ , Cd 2+ , Hg 2+ , Fe 3+ , DA, UA 和 AA, 由圖 5( B) 可知所加物質(zhì)對(duì)葡萄糖的檢測(cè)無明顯影響, 說明復(fù)合材料修飾電有良好的抗干擾性和選擇性.對(duì) Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs 修飾電極在 1 mmol/L[ 圖 6( A) ] 和 100 mmol/L[ 圖 6( B) ] 葡萄糖溶液中的穩(wěn)定性進(jìn)行了考察, 工作電壓為 0. 67 V. 由圖 6 可見, 在高濃度和低濃度葡萄糖下電流響應(yīng)幾乎無變化, 表明 Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs 修飾電極具有良好的穩(wěn)定性. 由相同電極在 5 mmol/L葡萄糖中 平行測(cè) 定 5 次, 其相 對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏 差 ( RSD) 小于 3. 1% . 該結(jié)果說明 Co-TCPP/MWCNTs @Co-MOFs 修飾電極同樣具有較好的重現(xiàn)性.

圖2 

結(jié)論：

將 MWCNTs 嵌入到 Co-MOFs 中, 增加了 MOFs 材料的活性位點(diǎn)且改善了 MOFs 的導(dǎo)電性, 并利用金屬卟啉在生物體內(nèi)的生理催化作用和 Co-MOFs 的協(xié)同作用, 制備了可用于檢測(cè)葡萄糖的新型復(fù)合材料 Co-TCPP/MWCNTs@ Co-MOFs.

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